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싱가포르 난양 기술 대학(NTU; Nanyang Technical University) 소속의 연구진은 단일 결정의 길게 배열된 2중층의 VO2 나노배열 전극(VO2 nanoarray electrode)을 이용하여 고용량이며 높은 속도의 내구성이 우수한 리튬 이온 배터리(LIB; lithium ion battery) 및 나트륨 이온 배터리(NIB; sodium ion battery)의 성능을 달성할 수 있다는 것을 보여 주었다. VO2 나노배열은 LIBs와 NIBs 모두의 전기화학적 성능을 강화하기 위하여 2nm 이하의 얇은 그래핀 양자점(GQDs; graphene quantum dots)으로 코팅됐으며, 그래핀 폼(GF; graphene foam) 위에 지지되어 구축된다. 

리튬 이온 배터리에 대하여 리튬 치환 반응이 일어나는 동안, 전극은 420mAh/g 이상의 용량을 공급하고, 18A/g에서 1500주기 후 94%의 용량을 보유한다. 나트륨 이온 배터리에 대하여 나트륨 치환 반응을 경험하는 동안, 전극은 306 mAh/g의 높은 용량, 뛰어난 속도 내성(rate tolerance) 및 100Wh/kg 이상의 에너지 밀도에서 42kW/kg의 동력 밀도를 가지고 우수한 용량 보유(18 A/g에서 1500회의 주기 후 88%) 등을 나타냈다.

ACS Nano Letters 저널에 발표된 논문에서, 연구팀은 현재 리튬 이온 배터리에 필적하는 성능을 가지는 재충전 나트륨 이온 배터리가 차세대 리튬 배터리에 대한 비용 효율적인 대안으로 적용될 수 있다고 제안했다.

산화바나듐(vanadium oxide)은 자체적으로 높은 용량, 낮은 비용 및 풍부한 자원 등을 이유로 리튬 이온 배터리를 위한 유망한 전극 재료로 오랫동안 간주되어 왔다. 특히 산화바나듐은 가장자리를 공유하는 VO6 8면체를 형성하는 자체적인 독특한 VO2(B) 2중층 때문에, 다른 유형의 산화바나듐보다 신속한 리튬 이온 확산 속도와 더 높은 용량을 대표한다. 지금까지 리튬 이온 배터리의 음극 재료에 대한 VO2 나노구조의 다양한 형태가 VO2 나노입자, VO2 나노와이어, VO2 나노벨트, 별과 같은 VO2 메소결정 및 속이 빈 미세구체와 결합한 VO 나노와이어 등과 같은 형태로 준비됐다.

VO2-관련 나노재료가 리튬 이온 배터리에 대하여 집중적으로 연구되어 온 한편, 나트륨 이온 배터리에서 동일한 재료의 응용은 조사된 바 없다. V2O5 나노입자와 보다 더 큰 격자 공간을 가지는 V2O5 나노벨트가 최근 합성되어 우수한 나트륨 이온 저장 성능을 증명했다. 이러한 노력에도 불구하고, 중요한 문제는 이러한 재료가 주기를 거치는 동안 빠르게 증가된 전하 전달 저항, 자발적인 응집 및 분해 등을 이유로 급속한 용량 감쇄와 열악한 고속 성능을 겪는다는 점이다. 

따라서 맞춤 제작된 나노구조 디자인과 활성 재료의 공학적으로 제어된 부가적인 표면은 높은 표면 전도성과 오랜 시간 동안 구조적 견고성과 고속 주기를 유지할 수 있게 해준다. 

연구진은 장기적인 안정성과 고속 용량 내성 등 상당히 개선된 전기 화학적 특성을 가지는 리튬 이온 배터리와 나트륨 이온 배터리를 위한 음극으로 나노구조로 맞춤 제작된 VO2 배열을 증명했다. 

나노구조 전극의 장점은 다음과 같다.

바인더가 없는 전극은 양면 그래핀 폼에 의해 제작됐다. 그래핀 폼은 VO2의 상향식 성장을 위한 토대 및 효율적인 집전장치(current collector)로 작용한다. 니켈 폼, 탄소 직물 및 금속 포일 등과 같은 다른 일반적인 전극 기질과 비교했을 때, GF는 매우 가볍고, 더 높은 다공성이며, 높은 전도성을 보유한다.

GF의 사용은 바인더의 필요성, 전도성 첨가물 및 집전장치 등의 필요를 제거하고, 전체 전지의 무게를 줄여준다. 특히 나트륨 이온 전지의 사례에서 나트륨 이온 전지를 위한 대부분의 현재 사용되고 있는 전극 재료가 분말 형태이며, 전도성 첨가물과 바인더를 필요로 한다. 비록 일부 전도성 첨가물이 나트륨 첨가 반응(50~150 mAh/g)이 일어나는 동안 용량에 기여한다고 하더라도, 폭넓게 사용되는 바인더인 PVDF는 나트륨 첨가 반응 동안 전극의 가치 감손을 가속시킨다. 

VO2 나노벨트는 신속한 이온 확산에 유용하다. 이온의 확산 시간이 확산 길이의 면적에 비례하기 때문에, 속도 성능을 강화하기 위한 효율적인 전략은 활성 재료의 차원과 두께를 감소시키는 것이다. VO2 나노벨트 나노배열은 Li+과 Na+ 확산 길이(diffusion length)를 효과적으로 감소시키고, 전해질 이동성을 강화시킨다. 이것은 리튬과 나트륨 이온 저장 모두에서 고속 성능을 촉진하는데 중요하다.

그래핀 양자점은 효과적인 증감제와 안정제로 작용한다. 작은 그래핀 조각인 GQDs는 조정이 가능한 크기와 표면 화학을 이유로 흥미로운 과학 특성을 가진다. 새로운 전극에서, 기능성을 갖춘 GQDs는 전기 영동법 증착(electrophoresis deposition)에 의해 개별적인 VO2 나노벨트 위에 코팅된다. 균일한 GQD 막은 서로서로 VO2 나노벨트를 효과적으로 분리하고, 따라서 특히 오랜 주기 동안 활성 재료의 분해를 최소화할 뿐 아니라 응집을 피할 수 있다.

게다가 GQDs 층의 적층 특성은 그래핀 조각 사이에 추가적인 Na+ 저장 장소를 제공할 수 있다.

전극은 추가적인 전도성 첨가물을 필요로 하지 않고 GQD-GF 네트워크를 관통하는 리튬/나트륨 이온 전달 채널과 복연속성 전자를 제공한다. 리튬 치환 반응 동안 전해질은 GF의 외부와 내부 표면 모두에 대한 나노배열 사이의 공간으로 유입될 수 있으며, 따라서 Li/Na 이온과 전자는 VO2 나노배열과 직접적으로 다시 반응할 수 있다.

GQD 코팅은 증감과 보호를 모두 제공한다. 증감은 이온 확산과 전하 이동 역학을 개선한다. 보호는 특히 장기 주기에 대하여 중요한 VO2의 분해와 배열의 응집을 억제한다.

그림1> GF로 지지된 GQDs를 코팅한 VO2 나노벨트 배열의 제작 공정(a−c). 노란색 기저는 GF 기질을 나타낸다. 녹색 배열은 VO2 나노배열을 나타내고, 파란색 코팅막은 그래핀 양자점을 나타낸다. SEM 이미지


KISTI 미리안 글로벌동향브리핑 2015-01-05




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